Згідно з міфологічними уявленнями маршалльців, острів був створений богом Лова.
Бікіні був вперше відкритий європейцями у 1825 році. Це зробив російський капітан Отто Євстафійович Коцебу, який назвав острів «атолом Ешшольця» на честь Йоганна фон Ешшольця. Згодом повз острова пропливало безліч торговельних, китобійних та місіонерських суден.
Аж до 1986 року, коли США офіційно визнали незалежність Республіки Маршаллові Острови, атол переходив із рук до рук. Усього за 100 років ним володіли Іспанія, Німеччина, Німецька Нова Гвінея, Японія та США.
У 1860-х роках на Маршаллових островах стали з’являтися перші німецькі торговці копрою, а в 1874 Іспанія офіційно оголосила про свої претензії на архіпелаг. 22 жовтня 1885 Маршаллові острови були продані Іспанією Німеччини, яка керувала архіпелагом через Джалуїтську компанію.
Офіційно німецький протекторат над островами було встановлено 13 вересня 1886 року. З 1 квітня 1906 року всі острови архіпелагу були у складі Німецької Нової Гвінеї, підкоряючись окружному офіцеру Каролінських островів. У 1914 році Маршаллові острови були захоплені японцями. 1922 року острови стали мандатною територією Ліги Націй під керуванням Японії.
З 1947 року архіпелаг став частиною Підмандатної території Тихоокеанських островів під керуванням США. У 1979 році Маршаллові острови отримали обмежену автономію, а в 1986 році зі США було підписано Договір про вільну асоціацію, згідно з яким США визнавали незалежність Республіки Маршаллові Острови. З того часу Бікіні – частина Республіки Маршаллові Острови.
Після закінчення Другої світової війни, у грудні 1945 року, атол Бікіні був обраний як ядерний полігон через свою віддаленість від морських і повітряних трас. Вже у лютому 1946 року генерал-губернатор Маршаллових островів Бен Уайтт прибув Бікіні.
У неділю, після відвідин церкви, він зібрав старійшин місцевого племені і оголосив їм про те, що Сполучені Штати мають намір випробовувати на Бікіні атомні бомби «на благо всього людства і заради того, щоб покласти край усім війнам у світі». Заради такої благородної мети корінне населення мало залишити свою батьківщину — все до одного, без винятку.
У наступні місяці, поки йшли приготування до евакуації тубільців, атол став дуже жвавим місцем. Для випробувань на Бікіні прибуло 242 морські судна, 156 літаків, 25 тисяч пристроїв для вимірів радіації, а також 5400 піддослідних щурів, кіз та свиней. У ядерній програмі, що проводиться на Бікіні, брали участь понад 42 тисячі військових та цивільних, усі громадяни США.
У березні 1946 року, щоб остаточно розчистити місце під операцію «Перекресток» (таку кодову назву отримала ядерна програма на Бікіні), ВМФ США вивіз усе корінне населення Бікіні на атол Ронгерик, який до того був безлюдним, оскільки вважався тубільцями непридатним для нормального життя. Загальна площа Ронгерика була вшестеро меншою за площу Бікіні.
У період з 1946 по 1958 роки Сполучені Штати підірвали на атоле Бікіні 23 атомні та водневі бомби. 1 березня 1954 року на атоле Бікікні було проведено перший у світі вибух водневої бомби. Ця операція отримала назву «Кастл Браво» — це був найбільший ядерний вибух, який коли-небудь проводив США. Його наслідки та руйнівна сила у багато разів перевершили теоретичні прогнози.
У 1954 р., через чотири роки після випробувань водневої бомби на атоле Бікіні, вчені, які досліджували півторакілометровий кратер, що утворився після вибуху, виявили під водою зовсім не те, що передбачали побачити: замість млявого простору в кратері цвіли великі корали висотою 1 м і діаметром стовбура виявилася повністю відновленою.
У серпні 2010 року атол Бікіні був включений до Списку всесвітньої спадщини ЮНЕСКО.
В даний час радіаційне тло на атоле Бікіні не перевищує стандартних значень і навіть нижче, ніж у багатьох великих містах світу. Вода та повітря на атоле повністю очистилися.
Після 3-річної перерви у квітні 2011 року уряд Маршаллових островів ухвалив рішення відновити регулярні туристичні операції на Бікіні.